بررسی خواص ترموالکتریکی و انتقال بار با استفاده از توابع وانیر

توابع وانیر، نمایش موضعی حالت پایه ی یک سیستم الکترونی در فضای حقیقی هستند و از طریق تبدیل فوریه از توابع بلاخ به دست می آیند.با توجه به طبیعت جایگزیده توابع وانیر، این توابع ابزار مناسبی برای بررسی پدیده های الکترونی موضعی از قبیل مغناطش اربیتالی، قطبش الکتریکی، ترابرد الکتریکی، انتقال بار بین جایگاه های مختلف سیستم و همچنین توصیف پیوندهای شیمیایی می باشند. توابع وانیر می توانند به عنوان مجموعه پایه ی بهینه در ساختن هامیلتونی مدل و همچنین درون یابی دقیق و سریع ساختار نواری در یک مش بندی ریز به کار برده شوند. این ویژگی برای محاسبه ی کمیت هایی از قبیل ضریب سیبک، رسانندگی الکتریکی، ضریب عادی و غیرعادی هال، که به مش بندی ریز منطقه ی بریلوئن نیاز دارند، مناسب است. در این پایان نامه به بررسی ویژگی های ترموالکتریکی یکی از مواد مورد توجه در علم ترموالکتریک، agsbte2 و چگونگی انتقال بار در سیستم های پروسکایت دوگانه lncu3fe4o12 با استفاده از توابع وانیر می پردازیم. ابتدا ضریب سیبک و رسانندگی الکتریکی ترکیب agsbte2 را در چارچوب نیمه کلاسیکی بولتزمن و با استفاده از روش درون یابی توابع وانیر محاسبه می کنیم. از آن جا که تابعی های تبادلی-همبستگی رایج مانند gga، گاف نواری را کم برآورد می کنند، به بررسی مسئله ی گاف نواری با استفاده از تابع هیبریدی hse و همچنین مقایسه ی ضریب سیبک تجربی با محاسباتی می پردازیم. ضرایب سیبک محاسبه شده در مقادیر مختلف گاف نواری و غلظت حامل های بار نشان می دهد که گاف نواری ترکیب agsbte2 در حدود ?/?تا ?/??الکترون ولت است، نتیجه ای که سازگار با ساختار الکترونی به دست آمده از تابع هیبریدی hse می باشد. انتقال بار بین جایگاهی fe-cu و تقسیم نامتناسب بار بین اتم های fe پدیده ی جالبی است که در ساختارهای پروسکایت دوگانه lncu3fe4o12 مشاهده شده است. اثر اول در ساختارهای سبک و اثر دوم در ساختارهای سنگین lncu3fe4o12 اتفاق می افتد. با استفاده از توابع وانیر نشان می دهیم که شدّت شکافتگی میدان بلوری و انرژی نسبی بین حالت های fe 3d و cu 3dxy از پارامترهای مهم و تعیین کننده در انتقال بار بین جایگاهی(تقسیم نامتناسب بار) در ساختارهای سبک(سنگین) lncu3fe4o12 هستند. در سیستم های سبک lncu3fe4o12 یک تغییر حالت اسپینی، مسئول انتقال بار بین جایگاهی است. در حالت اسپینی بالا سیستم در حالت cu d8 قرار می گیرد، در حالی که در حالت اسپینی پایین اتم cu به صورت معمول cu d9 خواهد بود و یک انتقال بار از اتم fe به اربیتال cu 3dxy اتفاق می افتد.